1966年，尤西比奥首次参加在英格兰举行的世界杯。当时他24岁，葡萄牙队与保加利亚、匈牙利和卫冕冠军巴西同在第三小组。
葡萄牙队在小组赛中三战全胜，每场进球超过三个，尤西比奥表现出色。首场3-1胜匈牙利，次场3-0胜保加利亚，尤西比奥打进两球，末场3-1胜巴西，他又一次梅开二度。
进入1/4决赛，葡萄牙对阵小组赛击败意大利的朝鲜队。朝鲜队开场25分钟内连进三球，看似胜券在握。但尤西比奥带领葡萄牙队反击，他在第27、43、56和59分钟各进一球，完成大四喜，最终葡萄牙5-3逆转获胜，尤西比奥七球领跑射手榜。
